Pendant mai 1968, il participe à la création du groupe Gavroche révolutionnaire qui ne fait guère d'émules. Il récite aussi des sketches de Guy Bedos, ce sont ses premiers pas sur scène. C'est par ailleurs dans l'un des amphithéâtres de la Sorbonne que Renaud croise Évariste, un étudiant qui commence à chanter avec sa guitare une chanson qu'il avait écrite. Il découvre alors l'écriture de chansons, et rédige sa première chanson, Crève salope qui a eu un franc succès auprès des autres étudiants. Deux autres chansons, C.A.L. en Bourse et Ravachol, suivent rapidement, toutes encore inédites aujourd'hui.
En août 1968, comme cela se fait un peu partout en Europe, il fonde avec quelques amis une communauté anarchiste sur le Mont Lozère, dans les Cévennes mais ils sont rapidement délogés par la gendarmerie. Ses parents l'inscrivent ensuite dans une classe de seconde artistique du lycée Claude Bernard, au milieu des quartiers de la porte d'Auteuil, dont l'environnement bourgeois l'exaspère. Il retrouve ses amis de Montaigne au « Bréa », un bistrot près de son ancien lycée qu'il continua de fréquenter ensuite.
En avril 1969, il arrête ses études, part s'installer dans une chambre de bonne, et entre dans la vie active comme magasinier puis vendeur à la Librairie 73 au boulevard Saint-Michel durant deux ans, il profite de ses temps libres pour lire autre chose que ce que lui a imposé l'école : Vian, Prévert, Maupassant, Zola, Bruant, Céline... À cette époque, il chante encore uniquement pour amuser ses amis ou draguer. Les chansons sont de lui, mais aussi d'Hugues Aufray ou de Bob Dylan. Au bout de quelques mois il peut s'acheter une première moto avec laquelle il rencontre ses premiers amis « loubards » et fréquente les bandes d'Argenteuil, de République et de Bastille. Comme eux, il se met à porter le cuir et avoue avoir failli mal tourner. Avec eux il connait les bagarres, même s'il préfère les éviter, et est entraîné dans quelques petits casses mais, pensant à ce que penserait sa mère, il refuse d'aller plus loin.
En 1971, en vacances à Belle-Île-en-Mer, il rencontre Patrick Dewaere dans une soirée[18] qui le fait entrer comme comédien au Café de la Gare (à Paris) pour remplacer un acteur au physique similaire parti aux États-Unis. Pendant quelques mois, tout en restant libraire la journée, il joue avec Coluche, Miou-Miou, Romain Bouteille, Henri Guybet, Sotha et, bien sûr, Patrick Dewaere, notamment dans Robin des quoi ? de Romain Bouteille[19]. Il rend finalement sa place à l'acteur à son retour (il fut plus tard remplacé par Gérard Depardieu). Renaud pense alors avoir trouvé sa vocation : comédien.
Il est exempté du service militaire, ayant eu un demi-frère décédé lors des bombardements de la Seconde Guerre mondiale et ses trois frères précédents ayant été exemptés pour d'autres motifs. En 1972, licencié suite à ses retards successifs, Renaud quitte Paris pour s'installer dans le Sud et atterrit à Avignon. Il en revient au bout de cinq mois, face au peu d'avenir que lui offre la ville dans les carrières artistiques qu'il envisage, après avoir effectué de multiples petits boulots de plongeur à représentant en livres pornos.
En 1973-1974, en plein dans sa période dandy où il fréquente les hauts lieux de Montparnasse, il continue les petits boulots, prend des courts d'art dramatique, et joue quelques petits rôles dans des séries télévisées, des petits films... Après s'être fait rejeter lors d'une audition sur scène pour jouer de la musique au Don Camillo, il commence à chanter dans les rues et les cours d'immeuble du côté de la porte d'Orléans, rejoignant un copain accordéoniste, Michel Pons, le fils du patron de son bistrot favori le « Bréa ». Il y chante le Paris populaire qu'il affectionne tant à travers des chansons de Bruant principalement ou de simples bals musette, mais son répertoire s'élargit avec les chansons qu'il écrit et compose lui-même. L'idée était de faire revivre la tradition des accordéonistes qui venaient faire la manche que Renaud avait vu dans son enfance et la recette obtient un certain succès.
Paul Lederman remarqua Renaud alors que celui-ci chantait devant le Café de la Gare.En 1974 alors que Coluche donne son premier spectacle au nouveau Café de la Gare rue du Temple, Renaud, Michel et leur guitariste Bénédicte Coutler décident de jouer dans la cour pour les 500 personnes de la file d'attente, où ils se font remarquer par Paul Lederman, le producteur de Coluche, qui leur propose de venir jouer au Caf'conc' de Paris, en première partie du spectacle de Coluche[18]. Leur groupe est appelé les P'tits Loulous. Engagés pour trois mois, le groupe ne dure que trois semaines car Michel doit partir effectuer son service militaire. Encouragé par Ledermann, Renaud continue alors seul en chantant ses propres chansons (Hexagone, Camarade bourgeois...). C'est là qu'un soir de 1975, deux producteurs, Jacqueline Herrenschmidt et François Bernheim, l'entendent chanter et lui proposent de faire un disque. Renaud, qui avait déjà refusé une proposition de Lederman - il entend toujours faire acteur -, est peu motivé par la proposition mais accepte tout de même. Son premier 33 tours, Amoureux de Paname, sort en mars 1975. Jean-Louis Foulquier est le premier à inviter Renaud à son émission Studio de Nuit. Lors de son premier passage télévisée, à Midi-Première chez Danièle Gilbert, il joue Camarade Bourgeois. Avec 2 200 exemplaires vendus, Amoureux de Paname lui vaut un succès d'estime qui lui permet de chanter dans des MJC et de faire quelques dates, faiblement rémunérées, en France et en Belgique. La chanson Hexagone, qui brocarde la France d'alors en la comparant à la « gangrène » qui sévit « à Santiago comme à Paris » (allusion au régime de Pinochet), est interdite d'antenne sur France Inter pendant la visite du pape en France.
En juin 1975, il partage l'affiche avec Yvan Dautin à La Pizza du Marais devant un petit public comprenant les déjà célèbres Julien Clerc et Maxime Le Forestier. Il y fait aussi la connaissance de Bernard Lavilliers qui essaye de percer comme lui. L'auditoire ne sait pas trop quoi penser de ce jeune homme ni très bon chanteur, ni très bon musicien mais quelques journalistes s'intéressent déjà à lui. Renaud, lui, ne croit pas à une quelconque carrière et continue de faire le figurant dans des petits feuilletons ou le mécanicien dans un magasin de moto. Début 1977, il joue même plusieurs soirs dans Le Secret de Zonga, une pièce de Martin Lamotte au café-théâtre La Veuve Pichard. Il y rencontre Dominique Lanvin, sa future femme.